La description quantitative des phénomènes d’optique non linéaire nécessite de connaître la réponse du milieu de propagation à une excitation par un champ optique très intense. La connaissance de cette réponse se fait à travers la détermination des susceptibilités non linéaires du matériau. Dans ce cadre, cette thèse présente une méthode de mesure des susceptibilités non linéaires du second et du troisième ordre de matériaux oxydes inorganiques et d’échantillons biologiques. Cette méthode se base sur l’utilisation de la diffusion Raman anti-Stokes cohérente multiplexée en longueurs d’onde (MCARS) et l’exploitation du bruit de fond non résonant qu’elle présente systématiquement afin de déterminer la composante électronique de la susceptibilité non linéaire d’ordre trois du matériau étudié. Cette approche est ensuite appliquée à l’imagerie multimodale non linéaire.